Das heutige Kreisgebiet war vor 1800 in zahlreiche Herrschaftsgebiete aufgeteilt, wovon das Kurfürstentum Trier und das Fürstentum Nassau-Oranien die größten Anteile hatte. Danach kam das Gebiet ab 1806/1815 an das Herzogtum Nassau und 1866 wurde es von Preußen annektiert. Danach entstanden die drei Landkreise Unterwesterwaldkreis (Sitz in Montabaur), Oberwesterwaldkreis (Sitz in Bad Marienberg) und Westerburg. 1932 wurde der nördliche Teil des Landkreises Westerburg mit der Stadt Westerburg dem Oberwesterwaldkreis angegliedert, dessen Kreissitz von Bad Marienberg nach Westerburg verlegt wurde. Der südliche Teil des Landkreises Westerburg kam an den Unterwesterwaldkreis. Die Kreise gehörten zum Regierungsbezirk Wiesbaden der Provinz Hessen-Nassau. Am 30. August 1946 kamen beide Landkreise zu Rheinland-Pfalz und gehörten dort zunächst zum Regierungsbezirk Montabaur. Nach dessen Auflösung 1968 wurden beide Kreise dem Regierungsbezirk Koblenz zugeordnet. 1970 wechselten Marienhausen aus dem Unterwesterwaldkreis in den Landkreis Neuwied und Berod bei Hachenburg aus dem Oberwesterwaldkreis in den Landkreis Altenkirchen. Im Rahmen der Kreisreform wurden beide Kreise zum 16. März 1974 zum Landkreis Westerwald, der am 1. August 1974 seinen heutigen Namen erhielt, vereinigt (mit Ausnahme von Arzbach, welches heute zum Rhein-Lahn-Kreis gehört, und Stromberg, heute Stadtteil von Bendorf im Landkreis Mayen-Koblenz).
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